Die Komplexität der zu untersuchenden Systeme erfordert die Erarbeitung neuer theoretischer Methoden und Konzepte. Da solche Methoden und Konzepte aber allgemeiner Natur sind, also ganze Klassen von Prozessen einer Beschreibung zugänglich machen sollen, leitet sich aus der Aufgabe der Methoden- und Konzeptentwicklung zunächst eine eigenständige Rolle der Theorie im SFB ab. Gerade im Blick auf die Methodenentwicklung ist die Tatsache, dass die beteiligten Gruppen unterschiedliche Expertisen einbringen, von großem Vorteil, weil dadurch Synergieeffekte entstehen und genutzt werden können. Die Entwicklungsarbeiten sind motiviert durch die im SFB behandelten Themen. Deshalb greifen die Theoriegruppen jeweils exemplarisch bestimmte, experimentell untersuchte Systeme auf, um in enger Kooperation mit den Experimentatoren zum physikalischen Verständnis der beobachteten dynamischen Prozesse beizutragen. Zu dem Methodenspektrum gehören hochgenaue Methoden und ihre Kombination zu Hybridmethoden um die Beschreibung der Reaktivität und der Elektronenstruktur komplexer Systeme in Lösungsmitteln wie auch in nanoskaligen Umgebungen zu ermöglichen. Zentrale Forschungsthemen sind die photoinduzierte Bildung und Reparatur von DNA-Schäden und die Modellierung sehr schneller photoinduzierter Prozesse in Lösung.